廣東 舉報近日，國際權威刊物《美國科學院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS）在線報道了華東理工大學化學與分子工程學院邢明陽教授課題組在環境化學領域最新研究成果，論文題爲“Efficient hydrogen production from wastewater remediation bypiezoelectricity coupling advanced oxidation processes”。
相關數據顯示，至2030年，整個汙水處理行業的碳排放總量將達到3.65億噸二氧化碳當量，占比全國總碳排放量2.95%，而廢水産氫是減少廢水處理過程碳排放的有效策略之一。然而，已報道的光催化、壓電催化等分解水産氫的方法通常只能在純水中實現産氫，甚至需要在純水中加入乙醇、乳酸等捕獲空穴的有機犧牲劑才能提高産氫的效率。有機犧牲劑的加入使得産氫後的“純水”變成了“有機廢水”，間接增加了碳的排放。此外，據統計，每生産300萬噸的氫大概需要55億升淡水，這相當于160萬人每年的用水量，而利用廢水持續産氫可最大程度地減少淡水消耗。因此，開展廢水産氫的基礎研究工作具有非常重要的環境意義和研究價值。
然而，實際廢水中普遍含有一些具有強吸電基團的有機分子，比如硝基芳香族化合物等，這些有機汙染物會同時消耗氧化性的自由基和還原性的電子，不僅會降低有機分子的礦化率，還會抑制H2的生成。爲了克服上述難題，邢明陽教授團隊利用非中心對稱MoS2的壓電活性與MoS2助催化芬頓技術的耦合，實現了在不加入有機犧牲劑和貴金屬條件下降解硝基苯廢水及實際化工廢水的同時高效産氫。先采用一步水热法制备了具有纳米花状形貌的1T/2H混合相MoS2压电催化剂（图A），再通过物理混合Fe0和过硫酸盐（PMS）构建了压电催化与MoS2助催化芬顿耦合体系（MoS2/Fe0/PMS）。该耦合体系中的Fe0作为“捕获空穴及反补电子”的助剂，不仅延长了压电电子的寿命，还反补了硝基苯竞争消耗电子（硝基苯被Fe0还原成苯胺吸电子能力骤减），提高了参与产氢反应电子的浓度（图B）。实验结合DFT计算证实：PMS的引入可同时降低MoS2表面对H+的吸附能，以及压电电子还原H+产H2反应能垒（图C），使得硝基苯降解过程中H2的产量从3.9 µmol•g-1•h-1提高到901.0 µmol•g-1•h-1；调酸实验等排除了氢气的产量是“活泼金属与酸反应”与“MoS2压电催化产氢”的简单加和（图D，MoS2/Fe0/PMS: 1153.7 µmol•g-1•h-1 > Fe0/PMS+ MoS2/PMS + MoS2/Fe0= 823.4 µmol•g-1•h-1）。与此同时，MoS2可活化PMS并同时助催化Fe2+活化PMS引发一系列类芬顿反应，产生·O2−,1O2, SO4·-等活性氧物种，实现对硝基苯及苯胺等的高效降解（圖E）。此外，MoS2/Fe0/PMS體系還可實現處理實際工業廢水的過程中高效産氫，有望促進廢水處理過程的低碳排放。
該論文以華東理工大學爲唯一通訊單位，化學學院博士生劉文元同學、資環學院付鵬波副研究員以及化工學院張亞運副教授爲共同第一作者，化學學院邢明陽教授爲通訊作者。相關研究得到了汪華林教授和歐洲科學院院士張金龍教授的指導。該工作得到了費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心、材料生物學與動態化學教育部前沿科學中心、國家自然科學基金等項目的支持。
來源：華東理工大學
